放射性核素226Ra、232Th和40K是天然放射性核素，广泛存在于建筑材料中，科研人员对建筑材料的放射性水平一直很关注[1-3]。对哈尔滨市的建筑工地进行样品采集，分析226Ra、232Th和40K的比活度。根据国家标准《建筑材料放射性核素限量》(GB6566-2010)和欧盟放射卫生防护原则进行分析评价。 建材材料放射性测量一般采用γ能谱测量法，γ能谱测量常用的刻度方法有相对测量法和基于蒙卡计算的无源效率刻度法。无源效率刻度法不需要制备和待测体源样品一致的标准刻度源，刻度过程简单[4-6]。采用蒙卡方法对NaI探测器进行无源效率刻度，得到全能谱各能量点的效率值，进行放射性定量分析。 1 样品制备 哈尔滨市常用主体建筑材料主要有红砖、空心砖、砂子、水泥、碎石，这些主体建筑材料来源于该城市及周边地区。随机选择哈尔滨市的5个建筑工地，依据来源的不同每种建筑材料样品采集5～8个，共采集50个，每个样品2.0 kg。根据国家标准，所有样品经磨碎过80目筛子，在(100±5)℃烘干至恒温，装入聚乙烯盒中，称重(精确至0.1 g)，密封放置4周，待测。 2 实验仪器与方法 样品中226Ra、232Th、40K天然放射性核素的比活度测定，采用低本底多道NaI γ能谱仪RMS4096(中国计量技术开发总公司生产)，仪器能量分辨率7.1%(137Cs 662 keV)。探头放置在厚度为100 mm、高度为480 mm的铅屏蔽室内，铅室内径为220 mm，探头到铅室上部高度为17 cm。参考标准物质由中国计量科学研究院提供，参考源基质中含：KCI，40K的比活度为1866.1 Bq/Kg(3.5%，k=2)；钍矿粉末，232Th的比活度为142.7 Bq/kg(3.5%，k=2)；铀-镭矿粉末，226Ra的比活度为306.1 Bq/kg(3.5%，k=2)，有效期至2018年9月16日。每个样品测量时间为21 600 s，测量3次，取平均值。NaI γ谱仪效率刻度采用蒙卡程序MCNP 5模拟计算。 3 结果与讨论 3.1 蒙卡模拟全能谱效率刻度曲线 根据实验测量中所用的NaI探测器几何结构与参数，建立蒙特卡罗物理模型，见图1，对53.2～1 461 keV的能量进行模拟刻度。 图1 NaI探测器物理模型Fig.1 Physical model of NaI detector 在蒙卡计算中，使用脉冲F8卡和能量E8卡进行计数，计算γ射线在NaI晶体中的脉冲计数能谱分布，计算得到模拟效率值，效率刻度曲线见图2。 图2 蒙特卡罗模拟NaI探测器效率刻度曲线Fig.2 Monte carlo simulation of NaI detector efficiency curve 3.2 建筑主体材料放射性核素含量 根据NaI探测器的不同能量点的效率值，结合实验测量计数可以计算出建筑主体材料的比活度。哈尔滨市常用建筑主体材料中天然放射性核素比活度的测量结果如表1。 表1 建筑材料天然放射性核素比活度(Bq/kg)Tab.1 Activity concentrations of 226Ra, 232Th, 40K in building materials from Harbin, China (Bq/kg)建筑材料40K232Th226RaIRaIγ均值标准差(%)均值标准差(%)均值标准差(%)均值标准差(%)均值标准差(%)红砖721.114.50%49.515.52%19.1112.64%0.09612.99%0.4144.00%空心砖441.785.34%45.356.46%34.828.74%0.1749.24%0.3744.41%砂子822.764.37%13.5810.53%7.1523.86%0.03624.05%0.2574.78%水泥285.116.54%26.529.49%49.736.54%0.2497.19%0.3044.88%碎石719.904.48%44.515.70%19.0412.25%0.09512.61%0.3944.01% 哈尔滨市常用建筑材料的天然放射性核素226Ra、40K和232Th比活度范围分别为7.15～23.86、285.11～822.76和13.58～49.51 Bq/kg。其中红砖和水泥天然放射性核素226Ra、232Th和40K的比活度较高，砂子和碎石的较低。40K在红砖中最高，平均值为721.11 Bq/kg。在水泥中最低平均值为285.11 Bq/kg；232Th的比活度在红砖中最高，平均值为49.51 Bq/kg；在砂子中最低，平均值为13.58 Bq/kg。 3.3 建筑主体材料内外照射指数与剂量估算 依据国家最新颁布的《建筑材料放射核素限量》(GB6566-2010)标准，IRa=CRa/200，Ir= CRa/370+ CTh/260+ Ck/4200，其中CRa、CTh和Ck分布为226Ra、232Th和40K的放射性比活度，单位是Bq/kg。哈尔滨市常用建筑材料的内照射指数IRa为0.036～0.249，外照射指数Iγ为0.257～0.414，内照射指数均小于1，见图3，我们采集和测定的产品天然放射性水平符合国家标准，可以销售和使用。 图3 建筑材料内外照射指数Fig.3 Internal and external exposure factor of building materials from Harbin, China 根据公式ECRa=CRa+1.26CTh+0.086Ck(Bq/kg)对Ra当量浓度进行计算，根据公式HE=3.14×10-3CRa+4.23×10-3CTh+0.275×10-3Ck(mSv/a)对年有效剂量计算估算，哈尔滨市主体建筑材料的天然放射性给人体造成的外照射有效年剂量当量为306.15～467.74 μSv/a。按照我国传统住宅楼用料比例红砖46.5%、水泥8.3%、砂34.8%、碎石10.4%计算，估算哈尔滨市传统住宅楼室内γ辐射所致居民年剂量当量为399.2 μSv/a。 4 结论 常用建筑主体材料所致居民年有效剂量当量小于国家标准规定1 mSv/a，水泥和砖的天然放射性比活度明显大于其他种类建筑材料，可能是在砖和水泥生产过程中添加了放射性核素比活度较大的工业废渣造成的。利用蒙特卡罗模拟效率刻度可以方便快捷给出NaI全能谱探测效率值，避免过多标准体源的使用。 放射性核素226Ra、232Th和40K是天然放射性核素，广泛存在于建筑材料中，科研人员对建筑材料的放射性水平一直很关注[1-3]。对哈尔滨市的建筑工地进行样品采集，分析226Ra、232Th和40K的比活度。根据国家标准《建筑材料放射性核素限量》(GB6566-2010)和欧盟放射卫生防护原则进行分析评价。 建材材料放射性测量一般采用γ能谱测量法，γ能谱测量常用的刻度方法有相对测量法和基于蒙卡计算的无源效率刻度法。无源效率刻度法不需要制备和待测体源样品一致的标准刻度源，刻度过程简单[4-6]。采用蒙卡方法对NaI探测器进行无源效率刻度，得到全能谱各能量点的效率值，进行放射性定量分析。 1 样品制备 哈尔滨市常用主体建筑材料主要有红砖、空心砖、砂子、水泥、碎石，这些主体建筑材料来源于该城市及周边地区。随机选择哈尔滨市的5个建筑工地，依据来源的不同每种建筑材料样品采集5～8个，共采集50个，每个样品2.0 kg。根据国家标准，所有样品经磨碎过80目筛子，在(100±5)℃烘干至恒温，装入聚乙烯盒中，称重(精确至0.1 g)，密封放置4周，待测。 2 实验仪器与方法 样品中226Ra、232Th、40K天然放射性核素的比活度测定，采用低本底多道NaI γ能谱仪RMS4096(中国计量技术开发总公司生产)，仪器能量分辨率7.1%(137Cs 662 keV)。探头放置在厚度为100 mm、高度为480 mm的铅屏蔽室内，铅室内径为220 mm，探头到铅室上部高度为17 cm。参考标准物质由中国计量科学研究院提供，参考源基质中含：KCI，40K的比活度为1866.1 Bq/Kg(3.5%，k=2)；钍矿粉末，232Th的比活度为142.7 Bq/kg(3.5%，k=2)；铀-镭矿粉末，226Ra的比活度为306.1 Bq/kg(3.5%，k=2)，有效期至2018年9月16日。每个样品测量时间为21 600 s，测量3次，取平均值。NaI γ谱仪效率刻度采用蒙卡程序MCNP 5模拟计算。 3 结果与讨论 3.1 蒙卡模拟全能谱效率刻度曲线 根据实验测量中所用的NaI探测器几何结构与参数，建立蒙特卡罗物理模型，见图1，对53.2～1 461 keV的能量进行模拟刻度。 图1 NaI探测器物理模型Fig.1 Physical model of NaI detector 在蒙卡计算中，使用脉冲F8卡和能量E8卡进行计数，计算γ射线在NaI晶体中的脉冲计数能谱分布，计算得到模拟效率值，效率刻度曲线见图2。 图2 蒙特卡罗模拟NaI探测器效率刻度曲线Fig.2 Monte carlo simulation of NaI detector efficiency curve 3.2 建筑主体材料放射性核素含量 根据NaI探测器的不同能量点的效率值，结合实验测量计数可以计算出建筑主体材料的比活度。哈尔滨市常用建筑主体材料中天然放射性核素比活度的测量结果如表1。 表1 建筑材料天然放射性核素比活度(Bq/kg)Tab.1 Activity concentrations of226Ra,232Th,40K in building materials from Harbin, China (Bq/kg)建筑材料40K232Th226RaIRaIγ均值标准差(%)均值标准差(%)均值标准差(%)均值标准差(%)均值标准差(%)红砖721.114.50%49.515.52%19.1112.64%0.09612.99%0.4144.00%空心砖441.785.34%45.356.46%34.828.74%0.1749.24%0.3744.41%砂子822.764.37%13.5810.53%7.1523.86%0.03624.05%0.2574.78%水泥285.116.54%26.529.49%49.736.54%0.2497.19%0.3044.88%碎石719.904.48%44.515.70%19.0412.25%0.09512.61%0.3944.01% 哈尔滨市常用建筑材料的天然放射性核素226Ra、40K和232Th比活度范围分别为7.15～23.86、285.11～822.76和13.58～49.51 Bq/kg。其中红砖和水泥天然放射性核素226Ra、232Th和40K的比活度较高，砂子和碎石的较低。40K在红砖中最高，平均值为721.11 Bq/kg。在水泥中最低平均值为285.11 Bq/kg；232Th的比活度在红砖中最高，平均值为49.51 Bq/kg；在砂子中最低，平均值为13.58 Bq/kg。 3.3 建筑主体材料内外照射指数与剂量估算 依据国家最新颁布的《建筑材料放射核素限量》(GB6566-2010)标准，IRa=CRa/200，Ir=CRa/370+CTh/260+Ck/4200，其中CRa、CTh和Ck分布为226Ra、232Th和40K的放射性比活度，单位是Bq/kg。哈尔滨市常用建筑材料的内照射指数IRa为0.036～0.249，外照射指数Iγ为0.257～0.414，内照射指数均小于1，见图3，我们采集和测定的产品天然放射性水平符合国家标准，可以销售和使用。 图3 建筑材料内外照射指数Fig.3 Internal and external exposure factor of building materials from Harbin, China 根据公式ECRa=CRa+1.26CTh+0.086Ck(Bq/kg)对Ra当量浓度进行计算，根据公式HE=3.14×10-3CRa+4.23×10-3CTh+0.275×10-3Ck(mSv/a)对年有效剂量计算估算，哈尔滨市主体建筑材料的天然放射性给人体造成的外照射有效年剂量当量为306.15～467.74 μSv/a。按照我国传统住宅楼用料比例红砖46.5%、水泥8.3%、砂34.8%、碎石10.4%计算，估算哈尔滨市传统住宅楼室内γ辐射所致居民年剂量当量为399.2 μSv/a。 4 结论 常用建筑主体材料所致居民年有效剂量当量小于国家标准规定1 mSv/a，水泥和砖的天然放射性比活度明显大于其他种类建筑材料，可能是在砖和水泥生产过程中添加了放射性核素比活度较大的工业废渣造成的。利用蒙特卡罗模拟效率刻度可以方便快捷给出NaI全能谱探测效率值，避免过多标准体源的使用。

文章来源：建筑材料学报 网址: http://jzclxb.400nongye.com/lunwen/itemid-10955.shtml

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